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Síntese Sustentável de MOFs e sua aplicação como catalisadores dinâmicos

2021-07Master thesis Open access
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dc.contributor.advisorAlegria, Elisabete Bastos
dc.contributor.advisorRibeiro, Ana Paula da Costa
dc.contributor.authorBrás, Joana Margarida Neves
dc.date.accessioned2022-01-25T11:08:26Z
dc.date.available2022-01-25T11:08:26Z
dc.date.issued2021-07
dc.descriptionTrabalho Final de Mestrado para obtenção do grau de Mestre em Engenharia Química e Biológica
dc.description.abstractEsta tese de mestrado teve como principal objetivo a preparação de redes metalo-orgânicas (MOFs) de Cu(II) recorrendo à mecanoquímica, processo ambientalmente sustentável, e sua posterior utilização em catálise. As redes metalo-orgânicas de cobre(II) foram preparadas recorrendo à técnica de Ball Milling (mecanoquímica) usando acetato de cobre(II) monohidratado como precursor metálico e H3BTC (benzeno-1,3,5-ácido tricarboxílico) como ligando, tendo também sido explorada a incorporação de aditivos metálicos como o ferro, dióxido de titânio(IV) e o titanato de bário(IV) ou quantidades residuais de solventes. A estrutura dos compostos obtidos foi avaliada recorrendo a técnicas de caracterização como XRD, análise elementar/ICP e FT-IR/ATR tendo-se obtido maioritariamente a fórmula estrutural Cu3(BTC)2. Os MOFs de Cu(II) sintetizados foram aplicados em catálise, mais especificamente, na oxidação de um álcool secundário (1-feniletanol) e de um álcool primário (álcool benzílico), tendo-se procedido à otimização das condições reacionais. Os compostos CuMOF-2DMF e CuMOF/Fe destacaram-se de entre os restantes. Após definidos os parâmetros da reação, todos os catalisadores foram testados, na transformação dos dois substratos, recorrendo a diferentes fontes de energia: convencional, indução eletromagnética, vibração por ultrassons e radiação micro-ondas. O aquecimento através da placa de indução destaca-se por originar os melhores resultados catalíticos, na presença do catalisador CuMOF-2DMF, para ambos os álcoois (1-feniletanol e álcool benzílico). Foi também estudada a reação em cascata Desacetilação-Knoevenagel, recorrendo maioritariamente a redes metalo-orgânicas de zinco(II) e, tanto estes compostos como os de cobre(II), foram aplicados nesta reação revelando, estes últimos, a sua elevada seletividade ao benzaldeído.pt_PT
dc.description.abstractThis master’s thesis had as main objective the preparation of Cu(II) metal-organic frameworks using mechanochemistry, an environmentally sustainable process, and it’s subsequent use in catalysis. These copper(II) metal-organic frameworks were prepared through Ball Milling technique (mechanochemistry) using copper(II) acetate monohydrate as metal precursor and H3BTC (benzene-1,3,5-tricarboxylic acid) as ligand, and integrating in their structure metal additives such as iron, titanium(IV) dioxide and barium(IV) titanate or residual amounts of solvents. The compound’s structure was evaluated using characterization techniques such as XRD, elemental analysis/ICP and FT-IR ATR, which most of them resulted in the structural formula of Cu3(BTC)2. Ball Milling’s synthesized compounds were applied in catalysis, more specifically, in the oxidation of a secondary alcohol (1-phenylethanol) and a primary alcohol (benzyl alcohol), having proceeded to the optimization of the reaction conditions. CuMOF-2DMF and CuMOF/Fe compounds stood out among the rest. Once the catalytic conditions were defined, all catalysts were tested, in the transformation of the two substrates, using different energy sources: conventional, electromagnetic induction, ultrasonic vibration and microwave radiation. Heating with an induction plate stands out for giving the best catalytic results, in the presence of CuMOF-2DMF catalyst, for both alcohols (1-phenylethanol and benzyl alcohol). The Deacetalization-Knoevenagel cascade reaction was also studied, using mostly zinc(II) metal-organic frameworks and, both zinc(II) and copper(II), were applied in this reaction, revealing the latter, their high selectivity to benzaldehyde.pt_PT
dc.description.versioninfo:eu-repo/semantics/publishedVersionpt_PT
dc.identifier.citationBRÁS, Joana Margarida Neves – Síntese Sustentável de MOFs e sua aplicação como catalisadores dinâmicos. Lisboa: Instituto Superior de Engenharia de Lisboa, 2021. Dissertação de Mestrado.pt_PT
dc.identifier.tid202897672
dc.identifier.urihttp://hdl.handle.net/10400.21/14192
dc.language.isoporpt_PT
dc.publisherInstituto Superior de Engenharia de Lisboapt_PT
dc.subjectRedes metalo-orgânicaspt_PT
dc.subjectMecanoquímicapt_PT
dc.subjectCatálise heterogéneapt_PT
dc.subjectReações de oxidaçãopt_PT
dc.subjectReação em cascata desacetilação-Knoevenagel.pt_PT
dc.subjectMetal-organic frameworkspt_PT
dc.subjectMecanochemistrypt_PT
dc.subjectHeterogeneous catalysispt_PT
dc.subjectOxidation reactionspt_PT
dc.subjectDeacetalization-Knoevenagel cascade reaction.pt_PT
dc.titleSíntese Sustentável de MOFs e sua aplicação como catalisadores dinâmicospt_PT
dc.typemaster thesis
dspace.entity.typePublication
oaire.citation.endPage149pt_PT
oaire.citation.startPage1pt_PT
rcaap.rightsopenAccesspt_PT
rcaap.typemasterThesispt_PT

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