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Publicação
Biofunctionalization of electrospun meshes to promote skin regeneration
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Orientador(es)
Resumo(s)
Abstract
Electrospun poly(ε-caprolactone) (ePCL) meshes offer promising wound-healing properties but suffer from limited hydrophilicity and bioactivity. This work explores whether covalent biofunctionalization with chitosan (CS), gelatin (Gel), or arginine (Arg) can enhance their physicochemical performance and cell response. Poly(ε-caprolactone) (PCL) was electrospun, hydrolyzed to expose –COOH groups, and functionalized using carbodiimide chemistry with increasing concentrations of each biomolecule. Physicochemical characterization (SEM/EDX, FTIR-ATR, porosity/density, water vapor transmission rate, water contact angle) and mechanical properties (Young’s modulus, elongation and tensile strength at break) were performed. Biocompatibility was assessed with L929 fibroblasts via indirect/direct contact and 14-day proliferation, as well as cell morphology and fibronectin deposition were examined by SEM/confocal microscopy. All coatings were successfully immobilized without compromising mesh porosity, which remained within the tissue-engineering range (~60–90%). Water vapor transmission rates were preserved at clinically relevant levels. Surface wettability improved markedly, with Arg producing highly hydrophilic surfaces across all concentrations, while CS at 0.5 wt% also reduced hydrophobicity substantially; in contrast, Gel displayed a concentration-dependent effect, becoming hydrophobic at 1 wt%. Mechanical testing revealed moderate stiffening at intermediate Gel and Arg concentrations, although extensibility and tensile strength decreased relative to unmodified meshes. No formulation exhibited cytotoxicity. Fibroblast metabolic activity increased for all coatings compared with ePCL, with Gel (0.5 wt%) and Arg (1 wt%) promoting early gains at day 3, whereas CS (0.1 wt%) sustained proliferation through day 14. Overall, biofunctionalization of CS, Gel, and Arg onto ePCL yielded scaffolds combining high porosity, favourable vapour permeability, and improved cell interactions. CS at 0.1 wt%, Gel at 0.5 wt% and Arg at 1 wt% offered the most balanced profiles, suggesting these coatings as promising candidates for advanced wound dressings.
As malhas de poli(ε-caprolactona) produzidas por electrospinning têm propriedades promissoras para a cicatrização de feridas, mas evidenciam bioatividade limitada. Este estudo visa avaliar se a biofuncionalização com quitosano (CS), gelatina (Gel) ou arginina (Arg) pode otimizar o desempenho físico-químico e a resposta celular. Foram produzidas malhas por electrospinning e hidrolisadas para expor os grupos –COOH. Estas foram posteriormente funcionalizadas por carbodiimida com concentrações crescentes de cada biomolécula. Procedeu-se às caracterizações físico-químicas (SEM/EDX, FTIR-ATR, taxa de transmissão de vapor de água, ângulo de contacto) e às propriedades mecânicas (módulo de Young, deformação e resistência à tração na rutura). A biocompatibilidade foi avaliada com fibroblastos L929 ao longo de 14 dias, tendo sido ainda examinadas a morfologia celular e a deposição de fibronectina. Todas as biomoléculas foram imobilizadas com sucesso, sem afetar a porosidade da malha, que se manteve dentro da faixa pretendida (~60-90%). As taxas de transmissão de vapor de água foram mantidas em níveis relevantes. A hidrofobicidade da superfície foi melhorada, com Arg a produzir superfícies hidrofílicas em todas as concentrações e CS a 0,5 wt% a reduzir substancialmente a hidrofobicidade; Gel apresentou um efeito dependente da concentração. Os testes mecânicos revelaram um endurecimento em concentrações moderadas de Gel e Arg, mas a deformação e resistência à tração diminuíram em relação às malhas não modificadas. Nenhuma formulação apresentou citotoxicidade. A atividade metabólica dos fibroblastos aumentou para todos os revestimentos em comparação com o ePCL, promovendo ganhos precoces no terceiro dia, enquanto o CS 0,1 wt% manteve a proliferação até ao 14º dia. A biofuncionalização de CS, Gel e Arg no ePCL produziu estruturas com alta porosidade, permeabilidade ao vapor e interações celulares melhoradas. As malhas com CS 0,1 wt%, Gel 0,5 wt% e Arg 1 wt% foram os candidatos mais promissores para curativos avançados de engenharia de tecidos.
As malhas de poli(ε-caprolactona) produzidas por electrospinning têm propriedades promissoras para a cicatrização de feridas, mas evidenciam bioatividade limitada. Este estudo visa avaliar se a biofuncionalização com quitosano (CS), gelatina (Gel) ou arginina (Arg) pode otimizar o desempenho físico-químico e a resposta celular. Foram produzidas malhas por electrospinning e hidrolisadas para expor os grupos –COOH. Estas foram posteriormente funcionalizadas por carbodiimida com concentrações crescentes de cada biomolécula. Procedeu-se às caracterizações físico-químicas (SEM/EDX, FTIR-ATR, taxa de transmissão de vapor de água, ângulo de contacto) e às propriedades mecânicas (módulo de Young, deformação e resistência à tração na rutura). A biocompatibilidade foi avaliada com fibroblastos L929 ao longo de 14 dias, tendo sido ainda examinadas a morfologia celular e a deposição de fibronectina. Todas as biomoléculas foram imobilizadas com sucesso, sem afetar a porosidade da malha, que se manteve dentro da faixa pretendida (~60-90%). As taxas de transmissão de vapor de água foram mantidas em níveis relevantes. A hidrofobicidade da superfície foi melhorada, com Arg a produzir superfícies hidrofílicas em todas as concentrações e CS a 0,5 wt% a reduzir substancialmente a hidrofobicidade; Gel apresentou um efeito dependente da concentração. Os testes mecânicos revelaram um endurecimento em concentrações moderadas de Gel e Arg, mas a deformação e resistência à tração diminuíram em relação às malhas não modificadas. Nenhuma formulação apresentou citotoxicidade. A atividade metabólica dos fibroblastos aumentou para todos os revestimentos em comparação com o ePCL, promovendo ganhos precoces no terceiro dia, enquanto o CS 0,1 wt% manteve a proliferação até ao 14º dia. A biofuncionalização de CS, Gel e Arg no ePCL produziu estruturas com alta porosidade, permeabilidade ao vapor e interações celulares melhoradas. As malhas com CS 0,1 wt%, Gel 0,5 wt% e Arg 1 wt% foram os candidatos mais promissores para curativos avançados de engenharia de tecidos.
Descrição
Palavras-chave
Electrospinning Biofunctionalization Biomolecules Wound healing Poly(ε-caprolactone) Biofuncionalização Biomoléculas Cicatrização de feridas Poli(ε-caprolactona)